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硫屬薄膜太陽能電池因其低成本、帶隙可調和高輸出性能而進入了一個蓬勃發展的時期，元素含量豐富的鋅黃錫礦Cu₂ZnSn(S,Se)₄(CZTSSe)是將CIGS中稀有貴金屬In和Ga用元素Zn和Sn替換，不僅與CIGS有著相似的結構和光電學性能，也具備*優點，如儲量豐富、價格低廉、無毒害等。

由於鋅黃錫礦Cu2ZnSn(S,Se)4(CZTSSe)材料的相區較窄，通常使用貧銅組分的吸收層結構設計來避免雜相產生。雖然貧銅結構的鋅黃錫礦Cu2ZnSn(S,Se)4(CZTSSe)器件實現了較高的記錄效率，但由於該結構準中性區電荷傳輸能力較差且背界麵電荷複合嚴重，導致性能進一步提升的空間有限。相對而言，富銅結構的吸收層具有良好的電荷傳輸性能，可以彌補貧銅吸收層的不足。然而，其表麵費米能級釘紮及電荷複合較大，引起的器件性能衰減更加嚴重。

河南大學武四新教授課題組基於貧銅組分在前界麵以及富銅組分在背界麵的優勢，設計了一種三層（大晶粒/小晶粒/大晶粒）的銅梯度吸收層結構，底部銅含量較高而表麵銅含量較低。較高的銅濃度可以增加載流子濃度，通過構築載流子濃度梯度改善電荷傳輸驅動力。同時，高銅組分可以使吸收層價帶上移，降低空穴的注入勢壘，從而降低背界麵複合。頂部的貧銅結構減緩了表麵的費米能級釘紮並有利於界麵能帶彎曲的保持。最終，銅梯度吸收層優良的電學性能使器件效率達到12.54%，對於後續銅鋅錫硫硒薄膜太陽能電池的界麵性能改善及吸收層結構優化具有重要的意義。

圖1 CZTSSe前驅體薄膜沉積過程示意圖和電荷轉移過程

圖2 不同Cu濃度CZTSSe電池PV性能參數統計圖、J-V曲線、EQE曲線、掃描電鏡圖和載流子濃度比值

圖3 不同Cu濃度CZTSSe電池EBIC圖像、歸一化強度曲線和TEM成像和EDS mappings

圖4 吸收層前表麵和背表麵的UPS快色视频污下载污、能帶排列和EIS奈奎斯特圖

文章信息

這一成果以“Local Cu Component Engineering to Achieve Continuous Carrier Transport for Enhanced Kesterite Solar Cells”為題發表在ACS Applied Materials & Interfaces上。河南大學趙越超和趙祥雲為論文共同作者，武四新教授和寇東星副教授為論文的通訊作者。

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